使用独特的 DESIREE 设施,斯德哥尔摩大学和耶路撒冷希伯来大学的研究人员首次能够直接可视化水合氢和氢氧化物相互中和的中性产物,并报告了三种不同的产物通道:两个通道归因于主要的电子转移机制,较小的通道与质子转移相关。
两束碰撞实验是理解这一基本反应的量子动力学的重要一步。他们的研究结果发表在《科学》杂志上。
水合氢阳离子 H 3 O +和氢氧根阴离子 OH –相互中和 (MN)形成中性水分子是最基本的化学过程之一,其中 MN 通过水合氢离子和氢氧根离子之间的质子转移(PT) 产生以及水自电离的逆反应,因为它控制着纯水的 pH 值。
这个过程引起了相当大的兴趣,但缺乏对潜在反应机制的直接实验探索。通过实现相对速度接近于零的两种离子物质的合并束的相互作用,研究人员能够直接可视化这些反应的中性产物并观察三种不同的产物通道。
两个通道归因于主要的电子转移机制,而较小的通道与质子转移相关。两束碰撞实验是理解这一基本反应的量子动力学的重要一步。
以色列希伯来大学 Daniel Strasser 教授领导的科学家团队与斯德哥尔摩大学 Richard Thomas 博士领导的团队合作,利用 DESIREE 设施研究了这一反应。在这里,水合氢离子和氢氧根离子是独立产生、准备的,并以受控方式相互作用,而不会受到附近其他分子的干扰。
然后通过各个中性产物的符合检测来测量相互中和反应。在液态水中,质子转移是唯一的反应机制,而在孤立系统中,电子转移占主导地位,质子转移是次要通道,但在DESIREE中仍然可以识别。
“能够直接观察该反应中电子和质子转移机制之间的竞争是令人兴奋的,”斯特拉瑟说。报道的机制解析的内部产物激发以及碰撞能量和初始离子温度依赖性为在不同的“水离子”含有环境中模拟电荷转移机制提供了基准。
“我们可以采取自下而上的方法来应对物理化学最困难的挑战之一,这真是太棒了,”理查德·托马斯说。“我们期待着通过一次添加一个水分子来慢慢地增加实验的复杂性,并研究其效果,因为在某个时刻,电子转移必须减少,以便质子转移通道完全占主导地位,并且我们想知道那是什么时候。”
“DESIREE 设施在很大程度上是受到研究分子离子相互中和作用的能力的推动,这是该设施的一个里程碑,为 DESIREE 用户的未来研究开辟了许多可能性,”主任 Henning Schmidt 教授说。 DESIREE 设施,也是该论文的合著者。